人类嗅觉中的自然化学特征:未来生物技术的食源性视角(2)

3、混合气味消除个别香气物质的误差有利于新的气味感知

由于GC-O在色谱分离后分别评估挥发物的气味影响，任何气味的感知相互作用都没有考虑在内。[36, 43, 44]

这描述了一种非自然的、人工的环境，因为在我们的日常生活中，我们的鼻子不断地暴露在复杂的挥发性化学物质的混合物中，它们的化学结构和浓度范围都有巨大的变化，而不是单一化合物。[24,25]尽管嗅觉系统对复杂刺激模式的处理是理解对自然化学感觉实体(如食物香味、体味或环境线索)的感知的核心问题，但这些化学特征的嗅觉解码背后的各种规则在很大程度上仍不清楚。[18,45]

人类心理物理学的研究令人信服地证明，对混合气味的感知，即使每一种气味单独被正确识别，也不仅仅是单个气味感知的简单总和。[44-49]对于含有四种以上成分的混合物，研究发现气味失去了它们的个性，产生了一种新的气味感觉，传递一种单一成分所不能产生的独特气味属性。例如，对人类志愿者[48]和新生兔子[49]的研究强烈建议将一种菠萝气味的三种化合物的混合物加工成一种新的实体。此外，天竺葵样气味(Z)-1,5-辛二烯-3-酮和煮熟的土豆样气味3-(甲硫)丙醛(甲硫丙醛)被报道为具有煮熟鳕鱼腥味的关键分子，[37]沙丁鱼罐头，[50]以及干菠菜中的腥味“异味”，[51]在以1:100的比例出现时失去了各自的气味特征，从而产生一种特有的腥味这种被称为合成或组态处理的现象[49,52]。最近被神经生理学实验证实，实验表明选定的皮质神经元对二元气味混合物有反应，但对其单独的成分没有反应。[49,53]这意味着仅仅使用单个气味的化学结构不足以识别和预测天然化学感觉实体的特征气味属性。然而，对人类气味感知中所涉及的元素或配置过程的规律仍然知之甚少。[18,45]

尽管无法识别混合物中的单个气味[47,52,54]，但人类可以很容易地将混合物彼此区分开来，甚至多个复合混合物也被人类感官实验证明可以产生可区分嗅觉感知的印象，创造了“气味对象”的概念。[45] 最近有证据表明，复杂嗅觉刺激的识别和辨别依赖于梨状皮层中这种“气味对象”的形成和调节。[45] 来自人类和啮齿动物模型的一致发现表明，嗅觉质量和类别的分布式梨状集合模式对于维持生态不恒定刺激的知觉稳定性至关重要。[45]

通过使用3、12、27和28个气味活性关键分子的合成混合物(每个分子的自然浓度都与给定的食物相同)对这种复杂的嗅觉对象进行人工再造，令人信服地证明，可以重建真实的化学感觉，例如，酸奶油黄油、[55]新鲜草莓、[34]阿拉伯咖啡、[56]和红酒[41]。另一方面，复合混合物显示出越来越相似的气味，其成分的数量增加。据报道，由30多种挥发物组成的气味混合物在两种条件下达到了被称为“嗅觉白”的通用属性；第一，当混合成分跨越嗅觉空间时，第二，当各个气味的强度相等时。[57]要了解过多的食物气味是如何被编码的，以及为什么它们与“嗅觉白”不同，首先，需要在分子水平上定义自然化学感觉实体的化学刺激空间。

4、不到3%的食源性挥发物构成了化学气味空间

为了确定我们日常饮食中分子的嗅觉空间，在综合文献调查的基础上，通过Scifinder搜索工具，使用“香气分析”和“味道分析”，去除重复和专利文献，并使用搜索词“食物”进一步优化，得到从1980年到2013年共5642篇出版物。此外，德国国家图书馆对“香气”和“味道”两个词进行了筛选，得到了949个结果，包括书籍、专著和博士论文。

由于食品和饮料嗅觉空间的化学表征需要正确和全面的定性和定量捕捉一整套关键气味[28]，而不是仅局限于考虑挥发性成分的单个亚组，因此在荟萃分析中应用了以下预先指定的纳入标准:

1) 基于对连续稀释挥发性萃取物的GC-O分析，以嗅觉活性为导向发现最强烈的气味;[30,33,35,58]

2)通过色谱保留时间、质谱和感官数据与独立合成的参考化合物进行比较，明确识别关键气味;[59]

3)使用精确和可靠的技术，如稳定同位素稀释分析，对整套关键气味进行综合定量。[21, 28, 34, 42, 60]

使用这种以气味属性为导向的策略，我们选择了119份出版物，报告了227个食品样本中的关键食品气味(KFO)，这些样本来自广泛的类别，如酒精饮料、肉制品、鱼和海鲜、谷物和烘焙产品、乳制品、脂肪和油籽、水果、蔬菜、蘑菇、香料和草药、可可和巧克力、咖啡、茶，以及其他一些包括酱油、香醋、蜂蜜、焦糖、和爆米花(图1)。227个食物样本的分配情况以及来源文献可在支持资料(图S1)中找到。

图1 热图显示227个食物样本中226种主要食物气味的气味活度值(OAVs)和相对丰度(A，[%])。气味空间覆盖率(OSC，[%])定义了单个食物样品中KFOs的数量所覆盖的嗅觉空间的百分比(226KFOs);例如，干邑白兰地(^ 36KFOs);啤酒(^;18KFOs)和人造黄油(*;3KFOs)用箭头突出显示。导致KFOs的前体分子被分组，并在支持信息表S1中给出。227个食物样本的分配情况以及来源文献可在辅助资料(图S1)中找到。

在这119篇出版物中的81篇中，通过使用高度纯化的合成参考气味进行香气重组/遗漏和/或添加实验，确定了KFOs的仿生混合物(每一种在各自食物中测定的自然浓度)与真实食物的气味特征和强度相匹配，从而证明了整个KFOs系列已经完全被阐明。[34, 41,55,56]

由于识别出的气味不能以其感知的超阈值强度来考虑，我们使用其气味活度值(OAV)来估算其气味影响，该值计算为给定挥发物的浓度与气味阈值的比值。[29, 30, 38]通过该方法，在本研究考虑的227个食物样本中，至少有一个样本中确定了由OAV>1定义的226种关键食物气味(KFOs)。由此可以得出这样的结论：在食品中10000种挥发物中，只有不到3%的挥发物对其特定气味有贡献，因此这意味着，在我们大多数食品和饮料类别中，定义挥发物刺激空间的KFOs大约不超过230种。